A priori, Henriette Walther était née pour être une femme du monde, ce que son mariage avait confirmé. De fait, en 1848, alors que son mari était trésorier général à Tours, elle fit de l'hôtel de la Trésorerie un salon réputé, que fréquentaient, entre autres, Balzac, Mérimée et peut-être même Chateaubriand.
Mais ce qui la caractérisait d'abord était une grande piété marquée au sceau des idées revivalistes qu'elle avait faites siennes.

Elle visita à l'étranger les institutions ou les personnes qui pouvaient lui suggérer des idées, notamment la Maison des Diaconesses près de Düsseldorf. Elle se rendit en Écosse pour assister à des réunions d'évangélisation. Elle soutint moralement et financièrement la Société des Missions Évangéliques de Paris et l'Association des Diaconesses de Reuilly. Très active au sein des Sociétés religieuses issues du mouvement du Réveil, elle fit de sa vaste propriété, « les Ombrages », un centre de réunion pour les protestants de tendance évangélique, la transformant en « portique de Bethesda » et y fondant une infirmerie puis un orphelinat pour les garçons. Pendant la Commune, la maison, qui avait été réquisitionnée par le prince héritier de Prusse, devint un centre d'accueil pour les réfugiés les plus divers.

Très préoccupée par la question ouvrière (« la grande question de l'organisation du travail a été posée »), elle était convaincue de la nécessité de réforme sociale et avait modifié ses conditions d'existence en supprimant toutes les dépenses inutiles. Elle restera, jusqu'à sa mort, une des « dames d'œuvres » les plus connues du protestantisme français.